中國粉體網訊 近期，中科院合肥研究院固體所能源材料與器件制造研究部潘旭研究員團隊在鈣鈦礦太陽電池研究方面取得新進展，相關成果以“Mixed-Phase Low-Dimensional Perovskite-Assisted Interfacial Lead Directional Management for Stable Perovskite Solar Cells with Efficiency over 24%”為題發表在ACS Energy Letters (ACS Energy Lett., 6, 4395–4404 (2021))上。
有機-無機鹵化物鈣鈦礦是近年來光電領域備受關注的材料之一，由于獨特的光電特性，目前鈣鈦礦太陽電池的認證光電轉化效率已經達到25.5%，展現出巨大的應用前景。然而鈣鈦礦材料由于離子特性，在吸光層薄膜熱退火的制備過程中不可避免地產生大量缺陷，這無疑會成為載流子的非輻射復合中心，影響太陽電池的開路電壓，進而導致電池效率的下降。此外，研究表明，界面處大量缺陷的存在會加快鈣鈦礦薄膜的降解，嚴重影響器件的長期穩定性。因此，有效的界面缺陷管理對于進一步提高器件效率和環境穩定性至關重要。
研究團隊通過引入2-甲硫基-2-咪唑啉（MT-Im）陽離子，設計新型低維鈣鈦礦材料并引入鈣鈦礦吸光層和空穴傳輸層界面。由于MT-Im陽離子既可以作為電子受體，又可以作為電子給體，能夠對界面多元性的鉛（Pb）基缺陷進行定向管理。其中-C=N和-S-CH3基團表現出路易斯酸性，與未配位的Pb2+形成Pb-N和Pb-S配位鍵，抑制Pb0的產生；NH2+基團又可以與PbI3-（Pb-I反位缺陷）形成配位鍵，錨定Pb2+離子。通過密度泛函理論（DFT）計算可知（圖1a，b），含有MT-Im的鈣鈦礦界面處PbI和IPb缺陷形成能分別由0.57 eV和3.15 eV升高至0.97 eV和4.24 eV，可以有效抑制缺陷的產生。同時，研究發現，當調節MT-Im陽離子的濃度時，界面處低維鈣鈦礦呈現出混合晶相（圖1c-e），有利于提高對于不同類型界面缺陷的鈍化效果，實現穩定鈣鈦礦界面的作用。
圖1. (a,b) DFT計算模型和不同界面缺陷的形成能； (c-e) 低維鈣鈦礦的XRD測試結果。
進一步研究結果表明，經MT-Im修飾的鈣鈦礦太陽電池表現出低缺陷密度、抑制的界面非輻射復合和高載流子傳輸，器件開路電壓由1.14 V上升到1.19 V，呈現出24.07%的光電轉化效率（穩態效率為23.25%，圖2）。此外，由于穩定的低維鈣鈦礦層的保護作用，水分子入侵和功能層間的離子遷移被有效抑制，器件在濕度、溫度和光照條件下的長期穩定性得到顯著提升。該研究工作為高效率鈣鈦礦光伏器件制備過程中界面缺陷的定向管理提供了新思路。
圖2. (a) 基于低維鈣鈦礦界面修飾的鈣鈦礦太陽電池結構示意圖； (b-f) 器件光伏性能測試結果。
上述研究工作得到了中國科學院特別研究助理資助項目、中國博士后科學基金、安徽省自然科學基金、合肥研究院院長基金等項目的資助。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.1c01878。
（中國粉體網編輯整理/星耀）
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